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2006年6月底，「民主行動聯盟」成立「全民倒扁運動聯盟」，張亞中均擔任總召集人的在中正紀念堂前的「大中至正」廣場，舉辦「民主夜市」[11]，呼籲全民倒扁。歷經近兩個月的努力呼喊，得到社會廣泛響應。8月起，施明德先生亦登高一呼，以一百元小額捐款，開啟了後來百萬人參與的反貪腐運動。此時起，反貪腐運動由兩條線進行，一是由施明德先生所號召的群眾聚集於總統府前廣場，另一則是民主行動聯盟所號召的群眾則聚集於中正紀念堂前廣場，彼此分進合擊，共同努力。
2006年張亞中擔任「全民倒扁運動聯盟」負責人（百萬人民反貪倒扁運動或稱反貪腐倒扁運動、紅衫軍運動）， 一方主張由文化活動彰顯社會良善的價值方式來進行抗議，一方面並不排除主張以體制外激烈手段倒扁。 張亞中中秋夜當時甚至欲闖入總統官邸而遭警方攔阻遂發生衝突，事後遭警方依違反集會遊行法被起訴，2008年高等法院二審宣判張亞中違反集會遊行法，拘役15天，緩刑兩年定讞。
2014年11月12日，亦為孫中山先生148年誕辰及泰國中華會館第107年館慶，張亞中應邀在泰國曼谷文華大酒店就「兩岸統合與民族復興」做專題演講。張亞中的統合論獲泰國僑界熱烈迴響與支持。張亞中表示，兩岸和平發展期，兩岸應該做到「心靈契合、價值融合、制度統合」，共同建構兩岸的文化認同、制度認同與法人認同，缺一不可。在追求兩岸的心靈契合與價值融合方面，兩岸應該讓彼此有共同歸屬的感覺，在政策上可以「文字趨同化」、「國文教科書一半以上內容一致」、「同樣的中華文化基本教材」、「對歷史事實、史觀的認同」的方式推動。在價值融合與制度統方面，兩岸應以1+1=3的思維處理制度認同，彼此尊重製度與價值，但又創造兩岸共有的制度與價值。這種相互「尊重」與「包容」，正是兩岸應該努力的方向。在第三主體中，共同參與。當第三主體愈多，功能愈強，統一自然水到渠成。
